在富含乙烯的氣流中將乙炔選擇性加氫為乙烯是化學(xué)工業(yè)中的重要過(guò)程。Pd基催化劑由于其優(yōu)異的氫化活性而被廣泛用于該反應(yīng)中，盡管它們對(duì)乙炔氫化的選擇性和耐久性需要改進(jìn)。本文中，報(bào)道了通過(guò)冷凍干燥輔助方法在氮摻雜石墨烯上成功合成原子分散的Pd單原子催化劑（Pd
1/N-石墨烯）。Pd
1/N-石墨烯催化劑在光熱加熱（紫外線(xiàn)和氙燈照射下的可見(jiàn)光）下，在過(guò)量的C
2H
4存在下，具有出色的活性和對(duì)C
2H
2與H
2氫化的選擇性，實(shí)現(xiàn)了99％的乙炔轉(zhuǎn)化率和在125°C下對(duì)乙烯的選擇性為93.5％。這種出色的催化性能歸因于催化劑表面上高濃度的Pd活性位點(diǎn)和乙烯在分離的Pd原子上的弱吸附能，從而阻止了C
2H
4的氫化。重要的是，Pd
1/N-石墨烯催化劑在最佳反應(yīng)溫度為125°C時(shí)表現(xiàn)出出色的耐久性，這可以解釋為氮原子對(duì)Pd原子的強(qiáng)局部配位作用，從而抑制了Pd的聚集。此處提出的結(jié)果鼓勵(lì)人們更廣泛地追求基于太陽(yáng)能的光熱催化劑體系，該體系基于用于選擇性加氫反應(yīng)的單原子活性位點(diǎn)。
Figure 1. Pd
1/N-石墨烯的表征數(shù)據(jù)：a）TEM圖像、b）像差校正的HAADF-STEM圖像，以及c,d）EDS元素圖。
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Figure 2. Pd1/N-石墨烯、PdO和Pd箔a）Pd K邊緣的XANES光譜、b）Pd K邊緣EXAFS光譜的k
2加權(quán)傅里葉變換。
Figure 3. a）Pd
1/N-石墨烯和Pd NPs/N-石墨烯在Pd 3d區(qū)域的XPS光譜；b）Pd
1/N-石墨烯和Pd NPs/N-石墨烯在N 1s區(qū)域的XPS光譜。
Figure 4. a）在過(guò)量乙烯存在下乙炔的選擇性加氫中，Pd
1/N-石墨烯和Pd NPs/N-石墨烯催化劑的乙炔轉(zhuǎn)化率隨反應(yīng)溫度的變化；b）對(duì)于Pd
1/N-石墨烯和Pd NPs/N-石墨烯催化劑，乙烯選擇性隨反應(yīng)溫度的變化而變化；c）Pd
1/N-石墨烯催化劑在125°C下超過(guò)24小時(shí)的耐久性測(cè)試；d）在光熱加熱（紫外可見(jiàn)輻射）和直接加熱（無(wú)紫外可見(jiàn)輻射）下，Pd
1/N-石墨烯的乙炔轉(zhuǎn)化率和乙烯選擇性的比較。
Figure 5. a）乙烯在Pd-N
4結(jié)構(gòu)和Pd（111）表面上的吸附能；b）在Pd-N
4結(jié)構(gòu)和Pd（111）表面上將吸附的乙烯氫化成*C
2H
5的能譜。
相關(guān)研究成果于2019年由中國(guó)科學(xué)院Tierui Zhang課題組，發(fā)表在Adv. Mater（DOI: 10.1002/adma.201900509）上。原文：Pd Single-Atom Catalysts on Nitrogen-Doped Graphene for the Highly Selective Photothermal Hydrogenation of Acetylene to Ethylene。
