石墨烯中兩個主要的拉曼光譜帶G和2D的拉曼散射信號以相反的方式敏感地取決于激光強(qiáng)度。脈沖激光激發(fā)，達(dá)到的高電子溫度，導(dǎo)致在不同的光學(xué)共振態(tài)下，造成拉曼散射的不對稱費(fèi)米-狄拉克分布。這會導(dǎo)致對G帶散射的部分Pauli阻擋的破壞性干擾量子路徑，這被觀察為G波段強(qiáng)度隨激光功率的超線性增加。另一方面，由于阻礙了建設(shè)性干擾的貢獻(xiàn)，2D波段表現(xiàn)出亞線性強(qiáng)度縮放。發(fā)現(xiàn)兩個波段相反的強(qiáng)度依賴性降低了觀察到的2D / G比，用于表征石墨烯樣品的關(guān)鍵量，對于約3000 K的電子溫度，其系數(shù)要提高兩倍以上。
Figure 1. 由cw激光器（綠線）和sub-ps脈沖激光器（藍(lán)線）激發(fā)的石墨烯的拉曼光譜
Figure 2. （a）在兩個不同的激發(fā)功率（分別為130和10 mW）下，在E
ex = 1.96 eV時，針對ps脈沖激發(fā)而檢測到的拉曼G和2D譜帶。（b）G和2D波段的拉曼散射面積之比。
Figure 3.（a）在低（300 K）和高（3000 K）電子溫度下，電子的費(fèi)米-狄拉克分布。 （b,c）能級方案分別說明了導(dǎo)致G和2D頻帶散射的過程。
Figure 4. （a）G和2D波段拉曼散射區(qū)域的依賴性。（b）實(shí)驗(yàn)獲得的用于提高電子溫度的2D / G比的校正因子。（d）由于電子溫度控制干擾，對G波段的anti-Stokes/Stokes比的預(yù)測校正因子。
相關(guān)研究成果于2020年由德國化學(xué)系和納米科學(xué)中心Achim Hartschuh課題組，發(fā)表在Nanoscale（DOI: 10.1039/C9NR10654E）上。原文：Non-linear Raman scattering intensities in graphene。
