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       鹵化鉛鈣鈦礦因其優(yōu)異的性能而備受關(guān)注，并已被廣泛應(yīng)用。然而，鉛的高毒性促進了對替代納米材料的迫切和必要的研究。從這個角度來看，新興的無鉛鈣鈦礦是一種環(huán)保無害的選擇。本工作首次報道了基于石墨烯支撐的無鉛鈣鈦礦納米晶體的氣體傳感器，石墨烯由于其高效的載流子傳輸特性而充當(dāng)轉(zhuǎn)換元件。由于納米晶體的量子限制效應(yīng)和激子結(jié)合能，納米晶體的使用能夠?qū)崿F(xiàn)對氣體化合物的優(yōu)異敏感性，并且表現(xiàn)出比大塊鈣鈦礦薄膜更好的性能。具體而言，提出了一種工業(yè)上可擴展、簡單且廉價的合成方法，以支持石墨烯上的兩種不同鈣鈦礦（Cs₃CuBr₅和Cs₂AgBiBr₆），用于有效檢測低于閾值的多種有害污染物。利用無鉛鈣鈦礦首次檢測了H2和H₂S氣體，并在室溫下實現(xiàn)了NO₂的超靈敏檢測。此外，還詳細研究了納米晶體的帶隙類型、缺陷容限和電子表面陷阱，以了解觀察到的傳感性能的差異。最后，提出了一種綜合感知機制。
 
圖1.Cs₃Cu₂Br₅（a）和Cs₂AgBiBr₆（d）鈣鈦礦納米晶體的XRD圖譜。Cs₃Cu₂Br₅（b，c）和Cs₂AgBiBr₆（e，f）納米晶體在不同放大倍數(shù)下的HR-TEM圖像。
 
圖2.Cs₃Cu₂Br₅（a）和Cs₂AgBiBr₆（b）NC的紫外-可見吸收光譜和Tauc圖（插圖）。樣品制備包括將NCs懸浮在異丙醇中的10×10 mm熒光石英試管中。隨后，通過用氬氣流吹掃15分鐘來密封反應(yīng)杯并脫氣。
  
圖3.室溫下檢測NO₂（a）、H₂（b）、NH₃（c）和H₂S（d）時的電響應(yīng)示例。所有氣體均在ppm范圍內(nèi)進行測試，但NO₂除外，其檢測濃度為ppb。藍線和紅線對應(yīng)于石墨烯上負載的Cs₃Cu₂Br₅和Cs₂AgBiBr₆。
 
圖4.在干燥和潮濕（70%R.H.）環(huán)境下，石墨烯上負載的Cs₃Cu₂Br₅和Cs₂AgBiBr₆ NCs在室溫下對NO₂的傳感響應(yīng)的比較（a）。通過在室溫下連續(xù)暴露NO₂（500 ppb）對Cs₃Cu₂Br₅ NC進行重復(fù)性試驗（b）。
 
圖5：雷達圖，總結(jié)了不同目標氣體的傳感響應(yīng)，并比較了兩種無鉛鈣鈦礦的性能。
 
圖6.無鉛鈣鈦礦的擬議傳感機制。帶隙變窄和載流子通過能量景觀的輻射復(fù)合。當(dāng)使用石墨烯上負載的無鉛鈣鈦礦納米晶體時，氧化（a）和還原（b）氣體的綜合檢測機制。STE：自陷激子。Gr：石墨烯。
  
       相關(guān)研究成果由羅維拉維吉爾大學(xué)Juan Casanova-Chafer和瓦倫西亞理工大學(xué)Rocio Garcia-Aboal等人2022年發(fā)表在ACS Sensors (https://doi.org/10.1021/acssensors.2c01581)上。原文：Unraveling the Gas-Sensing Mechanisms of Lead-Free Perovskites Supported on Graphene。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號