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       B-摻雜石墨烯作為一種高效、環(huán)保的無金屬催化劑，在電化學高級氧化過程(EAOP)中引起了廣泛關注，但該領域的瓶頸在于確定催化劑表面結構調(diào)控與活性之間的關系。本文制備了B-摻雜石墨烯氣凝膠(BGA)用于氣體擴散電極，并將其作為EAOP去除四環(huán)素(TC)的陰極。BGA體系的自由基產(chǎn)率較高(169.59 μM)，反應速度較快(0.35 min^-1)， TC去除率較高(99.93%)。分子動力學模擬結果表明，BGA的反應能量大于原始石墨烯氣凝膠(GA)。H₂O₂的吸附活化過程和TC的降解過程發(fā)生在催化劑的第一吸附層。摻雜B后，這兩個過程變得更加有序，加快了反應效率。給出了密度泛函理論的結果，三種摻B結構對提高H₂O₂與BGA結合強度的貢獻為:- BCO₂ (-0.23 eV) > - BC₂O (-0.16 eV) >-BC₃ (-0.09 eV)。-BCO₂是H₂O₂的主要功能區(qū)。
 
圖1. 研究框架。
 
圖2. (a, b)GA和(c, d)BGA的SEM圖像; (e)EDX譜; (f-h)元素映射; (i)XRD圖譜; (j)拉曼光譜; (k)b1s的XPS譜。
  圖3. (a)對照實驗; (b)TC降解的偽一階; (c)H₂O₂生成; (d)LSV曲線。
 
圖4. (a)淬火實驗; (b)•OH的積累; (c)重復實驗。
 
圖5. (a)BGA模型; (b)立方盒實例; BGA表面(c)H₂O₂和(d)TC的平衡結構。
 
圖6. (a)H₂O₂和(b)TC的RMSD圖譜; (c)H₂O₂與(d)TC的徑向分布函數(shù)g(r)及對應的積分曲線n(r);催化劑與(e)H₂O₂或(f)TC的相互作用能。
 
圖7. (a)-BCO₂， (b)-BC₂O， (c)-BC₃的DFT模型。(d-f)H₂O₂在不同位點間的吸附能;不同B結構(g: -BCO₂, h: -BC₂O, i: -BC₃)上吸附中間體*H₂O₂的交換電荷/極化電荷密度差分布; (j)各B-摻雜位點對H₂O₂的吸附能; (k)BGA中無金屬EAOP的可能催化機理。
 
      相關研究成果由華北電力大學環(huán)境科學與工程學院、資源環(huán)境系統(tǒng)優(yōu)化教育部重點實驗室Yimei Zhang等人于2023年發(fā)表在Journal of Hazardous Materials (https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2022.130331)上。原文：New insights into enhanced electrochemical advanced oxidation mechanism of B-doped graphene aerogel: Experiments, molecular dynamics simulations and DFT。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號