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      高效催化劑的研發(fā)對于氫能的可持續(xù)利用至關(guān)重要。在本文中，我們使用N摻雜的二維材料MXene (Ti₃C_2-xN_x)作為支持氨硼烷(AB)水解產(chǎn)氫的Ru/Ti₃C_2-xN_x催化劑。由于Ti3C_2−xN_x的約束和錨定作用，制備的Ru/Ti₃C_2−xN_x催化劑粒徑為1.55 nm，在298 K⋅時，AB水解活性為297 × 103 mL⋅min⁻¹g_Ru^{− 1}，周轉(zhuǎn)頻率(TOF)為1334 min⁻¹，。XPS結(jié)果表明，Ti₃C_2−xN_x載體中摻雜的N原子在反應(yīng)中為Ru提供電子供給效應(yīng)，形成富電子Ru。同位素實(shí)驗(yàn)證實(shí)了Ru/Ti₃C_2-xN_x催化的AB水解反應(yīng)中，水的解離是速率決定步驟(RDS)。根據(jù)密度泛函理論(DFT)計算，Ti₃C_2−xN_x中引入的N原子降低了H₂O分子中O-H鍵的解離能，加速了H*在Ti₃C_2−xN_x表面的解吸。本研究提供了一種通過N摻雜增強(qiáng)載體與金屬之間協(xié)同作用的策略，從而有效提高多相催化劑的催化性能。 
 
圖1. Ru/Ti₃C_2−xN_x催化劑的形貌表征。
  
圖2 Ru/Ti₃C_2−xN_x催化劑的XPS分析。
 
圖3. Ru/Ti₃C_2−xN_x催化劑的產(chǎn)氫性能分析。

 
圖4 Ru/Ti₃C_2−xN_x催化劑的產(chǎn)氫機(jī)制分析。
  
        相關(guān)科研成果由河南理工大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院Linyan Bian和Baozhong Liu等于2023年發(fā)表在Fuel (https://doi.org/10.1016/j.fuel.2023.127445)上。原文：Nitrogen doping excited Ru and Ti₃C_2−xN_x support for hydrogen generation from ammonia borane。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號