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      具有高能量密度的天然豐富的鈉（Na）金屬負極的實際應用受到電池運行期間大體積膨脹和枝晶形成的阻礙。這項工作報告了利用化學氣相沉積法（CVD）在高導電多孔3D石墨烯泡沫（GF）上均勻負載SnSe納米顆粒(SnSe@GF)，作為鈉金屬陽極的骨架。通過原位透射電鏡觀察到，鈉預沉積后，SnSe轉化為Na₁₅Sn₄和Na₂Se，結合密度泛函理論計算，發現這種轉化能夠原位形成獨特的雙成核位點界面，該界面具有高鈉親和力和豐富的活性位點，有助于鈉的均勻成核和抑制枝晶生長，從而提高SnSe@GF電極的穩定性和電化學性能。SnSe@GF電極在非對稱電池中經過1500次循環后仍保持高可逆性，并在對稱電池中在電流密度為1 mA cm^-2和容量1 mAh cm^-2下表現出優異的循環穩定性和較低過電勢超過2000小時。這些發現為鈉的成核和沉積行為提供了新的重要見解，可廣泛應用于高能量密度和無枝晶金屬電池的設計。

 
Fig 1. 原理圖和相變。(a) 獲得 SnSe@GF 電極的制造過程示意圖。(b) 3D 和 (c)原位同步加速器高能 XRD 圖的 2D 等值線圖，通過在 Ar 氣氛中將 SnSe₂ @GF 電極從 25℃ 加熱到 650℃ 獲得。(d) SnO₂、SnSe 和 SnSe₂的標準 XRD 圖。含有和不含硒粉的 Sn²⁺ /GelMA/GF 的高分辨率 (e) Sn 3d、(f) O 1s、(g) Se 3d、(h) N 1s 和 (i) C 1s XPS 光譜。

 
Fig 2. SnSe@GF 的形貌和結構。（a）SEM 圖像和（b）SnSe@GF 的 TEM 圖像和 SnSe 納米粒子的尺寸分布（插圖）。(c) SnSe@GF 示意圖。(de) SnSe 納米粒子的 HRTEM 圖像。(f) XRD 圖和 (g) GF 和 SnSe@GF 的拉曼光譜。

 
Fig 3. SnSe@GF 電極的電化學性能。使用預鈉化 (a) 純 GF 和 (b) SnSe@GF 電極在 100 個循環前后的對稱電池的 EIS 曲線。100 次循環后 (c) 純 GF 和 (d) SnSe@GF 電極的 SEM 圖像。比例尺為 100μm。(e) 在 1 mA cm^-2和 1 mAh cm^-2下，不對稱電池中純 GF 和 SnSe@GF 電極的 CE 與循環數圖。具有預鈉化 GF 和 SnSe@GF 電極的對稱電池的電化學充電/放電電壓曲線（f）在 1 mA cm^-2的面積電流和 1 mAh cm^-2的容量下測量，（g）在面積5 mA cm^-2的電流和 5 mAh cm^-2的容量(h) 在0.5至10 mA cm^-2范圍內的面積電流和1 mAh cm^-2的容量下。(i) 當前 Na-SnSe@GF 對稱電池與使用不同碳基主體制備的最先進鈉金屬陽極的電化學性能比較。

 
Fig 4. SnSe@GF 電極的 Na 電鍍行為。(a) 純 GF 和 (b) SnSe@GF 電極的成核過電位。非原位SEM 圖像揭示了在 0.1 mA cm^-2的電流密度和 (c, e) 1 mAh cm ^-2和(d, f) 3 mAh cm^-2的面容量下沉積 Na 后 (c, d) 純 GF 和 (e, f) SnSe@GF 主體的形態。(g)純 GF 和 SnSe@GF 電極上Na ⁺電沉積的原位光學圖像。比例尺為 500μm。

 
Fig 5. 原位TEM 觀察可視化 Na 電鍍行為。(a)原位TEM 納米電池示意圖。連續的 TEM 圖像代表在 (b) 純 GF 和 (c) SnSe@GF 主體上鍍 Na 的不同階段。(d) 從視頻幀中獲取的純 GF 和 SnSe@GF 電極之間的平均歸一化對比度和標準偏差的比較，用于圖 S9 所示的 TEM 圖像中指示的 5 個點。SnSe@GF 電極 (e) 在鍍 Na 之前和 (f) 之后的 SAED 圖案。(g) 純 GF 和 SnSe@GF 電極的 Na 電鍍行為示意圖。

 
Fig 6. 理論研究和全電池性能。吸附在 (a) 純石墨烯 (002)、(b) Na₁₅Sn₄ (400) 和 (c) Na₂Se (220) 平面上的七個 Na 原子的電荷密度差異圖。黃色：電荷積累，藍色：電荷耗散。(d) 放置在不同襯底上的不同數量的Na原子的成核能。(e) 倍率性能和 (f) Na-GF||NVP 和 Na-SnSe@GF||NVP 全電池在不同電流密度下的充電/放電電壓圖。不同全電池在 (g) 1 C 和 (h) 5 C 下的循環性能。
 
       相關研究工作由香港科技大學Zhengtang Luo課題組于2023年在線發表在《Energy Storage Materials》期刊上，原文：Uniform SnSe Nanoparticles on 3D Graphene Host Enabling a Dual-Nucleation-Site Interface for Dendrite-Free Sodium Metal Batteries。

轉自《石墨烯研究》公眾號